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吉林大学与河南大学科研团队在高性能蓝色QLED制备上取得进展

[新材料] 2022-05-19  阅读:15540
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  量子点发光二极管(QLED)已成为极具潜力的新一代发光显示技术。然而,蓝色QLED性能远落后于红、绿两色,成为QLED商业化的主要瓶颈。研究者为了获得高性能的蓝色QLED,多采用能够降低空穴注入势垒的聚N-乙烯基咔唑(PVK)作为空穴传输层(HTL)。以往研究者采用调整量子点结构或加入电子阻挡层等手段改善蓝色QLED载流子注入不平衡等问题,但这些技术手段虽然可以在一定程度上改善器件性能,但器件效率仍旧偏低。通过研究发现PVK作为空穴传输层制备高效蓝色QLED长期依赖于PVK出厂批次的影响,使得高性能蓝色QLED的制备仍然具有很大的挑战性和偶然性。

  近日,吉林大学纪文宇教授和河南大学申怀彬教授团队合作,利用界面阻挡层限制PVK电子陷阱捕获器件结构中的电子,在整个器件结构中实现了高效率电子和空穴复合,获得了高性能蓝色QLED。文中选用PL QY接近90%、峰位为470 nm的ZnCdSe/ZnS (简称“E-QDs”)量子点作为发光层,同时在PVK和E-QDs之间引入半峰宽仅为14 nm,峰位为428 nm的ZnSe/ZnS(简称“I-QDs”)量子点作为界面修饰层。最终构筑的蓝色QLED器件外量子效率达20.6%,这也是目前报道蓝色QLED性能的最高值。

  该项工作首先通过实验和理论相结合的方式,利用位移电流技术(DCM)手段证明出PVK电子陷阱的存在,并结合TD-DFT分子建模手段拟合计算得到PVK的平均缺陷能级位置大约在-3.56 eV,这项结果与先前报道的聚合物的陷阱位置相一致(图1)。

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  图1单电子器件与PVK的电学性能。(a)含有PVK层的纯电子器件能级图;(b)位移电流测量系统原理图。(c)不含有和(d)含有PVK层的电流密度差ΔJ(即第一次和第二次扫描)随电压的变化。(e)含有不同缺陷的PVK的LUMO能量和陷阱分布,(f)PVK的LUMO/HOMO和平均陷阱位置分布。

  为了进一步评估PVK中电子陷阱对量子点层的影响,作者进行了闪烁行为和荧光PL测试。荧光寿命成像显微镜(FLIM)图像(图2的左图)显示三种不同基底下单分散性良好的E-QDs量子点。三种不同基底下单个E-QD的PL强度呈现出不同的分布,这主要是由于PVK中的深陷阱捕获光生电子-空穴对中的电子,从而使E-QDs带正电,造成E-QDs在PVK膜上的充电概率增加所致。加入I-QDs界面层之后,E-QDs的PL强度得到提高,这是由于中间层的引入抑制了PVK引起的电子捕获效应,使E-QDs的充电概率大大降低所致。同时,作者测量了E-QDs、PVK/E-QDs和PVK/I-QDs/E-QDs三种结构薄膜的PL衰变动力学,结果如图2d所示。经过验证作者明确地得出了PVK具有大量的电子陷阱这一实验事实,并且通过引入I-QDs界面层可以有效地抑制PVK的电子陷阱效应,有望实现高效的蓝色QLED构筑。

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  图2不同衬底下E-QDs的光学特性。FLIM薄膜图像(左),PL强度随时间变化(中),E-QDs的PL强度分布(右):(a)玻璃,(b)PVK,(c)PVK/I-QD薄膜。(d)450 nm光源激发下的E-QDs、PVK/E-QDs和PVK/I-QDs/E-QDs薄膜的PL衰减曲线。在前期工作基础上,作者进行了蓝色QLED构筑。其结构示意图、截面图以及能级图如图3所示。在该工作中,UPS以及单载流子器件数据显示,由于I-QDs的CBM比PVK的缺陷能级水平高0.16 eV,极大地限制了I-QDs的带电几率,从而有效地将电子限制在EML内。文中I-QDs的界面引入将产生三重效应,即(i)限制PVK引起的电子捕获行为;(ii)增加EML中激子形成/重组的概率,(iii)促进空穴注入和电荷注入平衡。

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  图3(a)QLED结构示意图。(b)ITO/PEDOT:PSS/PVK/QDs/ZnMgO截面TEM图像。(c)QLED的能级示意图。(d)I-QDs和(e)E-QDs的UPS光谱。(f)基于PVK和PVK/I-QDs层的单电子(EOD)和单空穴(HOD)的电流密度-电压(J-V)曲线。

  为了进一步地验证界面层I-QDs的作用,作者进行了光电性能表征,如图4所示。引入I-QDs阻挡层之后,器件漏电流有所降低。与单独使用PVK的QLED相比,随着驱动电压的增加,基于PVK/I-QDs的QLED的J-V曲线斜率变得更加平缓,这是由于陷阱辅助空穴注入被抑制所致。表征数据表明,在2920 cd/m2的亮度下(图4b),基于I-QDs器件的最大外量子效率(EQE)为20.6%,比单独使用PVK的器件效率提高了约35%。这一性能优于先前报道的蓝色QLED。同时,经过其它电学以及光学表征,更加证实了该工作中所引用的I-QDs是一种切实可行、有效的提高器件性能的策略,也是未来在QLED构筑时所采取的一种新的举措。这一研究工作将进一步推动未来QLED各功能层的深入研究,为后续高性能蓝色QLED的实现迈出了重要一步。

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  图4 QLED的光电特性。(a)不同结构的蓝色QLED的电流密度-电压-亮度(J-V-L)和(b)EQE-亮度-电流效率(ηEQE-L-ηA)示意图。(c)E-QDs薄膜的PL谱和器件的EL谱。插图为6V驱动电压下基于PVK/I-QDs器件的照片。(d)不同结构的QLED的TrEL光谱。(e)TrEL谱的上升沿边和(f)下降沿。

  相关研究成果“High-performance blue quantum-dot light-emitting diodes by alleviating electron trapping”发表于Advanced Optical Materials期刊(IF:9.926)上。吉林大学物理学院王芳芳博士生和河南大学硕士生花清照为该论文共同第一作者,通讯作者为纪文宇教授、张汉壮教授和吝青丽副教授,吉林大学物理学院为该论文的第一单位。该项研究受到国家自然科学基金重点项目的支持。该团队长期致力于半导体纳米材料(量子点)薄膜物理、发光器件及应用研究。在材料的研究和器件结构设计上取得了一系列的原创性成果,对于推动未来照明显示领域具有重要意义。

编辑:严志祥

来源:今日论文

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